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锆负载的还原氧化石墨烯复合材料的制备及其吸附性能研究; Research on preparation and adsorption performance of Zirconia-loaded reduced graphene oxide material
Luo X(罗鑫)
Subtype硕士
Thesis Advisor方涛
2017-06
Degree Grantor中国科学院水生生物研究所
Abstract自 2004 年 Geim 等人发现石墨烯以来,这种新型碳材料已经成为新材料和凝聚态物理领域的研究热点。氧化石墨烯(GO)表面拥有着大量的羧基,羟基和环氧基官能团,容易对其表面进行修饰,石墨烯基复合材料的应用研究受到越来越多的国内外学者的关注。氧化锆(ZrO2)化学性质稳定,对磷酸根离子和氟离子具有高选择性吸附,己被证明具有良好的吸附除磷和氟的效果。石墨烯类材料抗酸碱性能稳定,对重金属具有一定的吸附作用,表面的含氧官能基团可以作为氧化锆前驱体作用的活性位点,从而使得氧化锆在材料的表面实现高分散,进而有望提高磷和氟离子的去除效果。本文以异丙醇锆((Zr(OC3H7)4)作为有机锆源,利用氧化还石墨烯通过一步水热法制备合成了锆负载的还原氧化石墨烯复合材料(RGO-Zr),通过XRD、FTIR、XPS、TEM等手段对RGO-Zr进行表征,结果表明复合材料被成功制备且性质稳定。同时系统的研究了其对磷酸盐、F-及Pb2+、Cd2+、Cu2+ 、Cr3+等重金属的吸附行为,并探索了环境因素(如pH、共存离子、温度等)对吸附效果的影响,得到的主要结论如下:(1)由XRD、FTIR、BET以及 SEM的检测结果显示,氧化石墨烯(GO)在水热处理时被还原为还原性氧化石墨烯(RGO),而且形成了疏松多孔的结构。XRD、FTIR和XPS表征结果表明,在水热反应中,ZrO2通过RGO表面的含氧官能团负载于材料表面,并且主要以Zr-OH的形式存在。(2)通过Langmuir模型拟合得出RGO-Zr、Zr(OC3H7)4、GO对磷酸盐的最大吸附容量分别是27.71、23.42和7.42 mg P/g,这说明GO对磷的吸附性能微弱,起吸附作用的为ZrO2。通过对吸附磷前后RGO-Zr的表征及分析,表明羟基对吸附磷起了主导作用,作用机理主要是磷酸根和羟基的离子交换和配位络合。(3)通过Langmuir模型拟合得出RGO-Zr对F-、Pb2+、Cd2+、Cu2+、Cr3+最大的吸附容量分别是90.90、48.54、21.4、21.55、15.24 mg/g,且吸附过程包含化学吸附。RGO-Zr对F-的吸附容量显著高于文献报道的氧化石墨烯和一些锆基吸附剂。通过Langmuir模型拟合得出GO对Pb2+、Cu2+、Cr3+的最大的吸附容量分别为104.17、36.5、16.5 mg/g,均高于RGO-Zr的吸附容量,这是因为RGO上的含氧官能团(–COOH,–O-)少于GO,不利于大量金属离子螯合物的生成,从而影响了吸附性能。(4)RGO-Zr对磷酸盐、F-、Pb2+、Cd2+、Cu2+、Cr3+的吸附过程是自发的,且吸附动力学实验的平衡数据符合伪二级动力学,说明存在物理吸附过程。(5)溶液中的pH对RGO-Zr吸附磷的行为影响并不大,说明 RGO-Zr吸附磷是特异性吸附,而且能够应用的pH范围较为广泛。RGO-Zr对F-、Pb2+、Cd2+、Cu2+、Cr3+的吸附过程受pH的影响较大,存在静电吸附,最适的pH分别是3.20、5.5、4.7、4.5、5.5。(6)共存阴离子对RGO-Zr分别吸附磷酸根和氟离子的影响研究表明,RGO-Zr对磷酸根的亲和能力强于氟离子,Cl-、NO3-存在对吸附磷酸盐(氟)影响极小,而SO42-、CO32-的存在降低了对磷酸根和氟离子的吸附容量,这可能是因为Cl- 和NO3-只能形成比较微弱的外层配位键,然而SO42-、CO32- 、F-、HPO42- (H2PO4-, PO43-)既能形成外层配位也能形成内层配位。
Language中文
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.ihb.ac.cn/handle/342005/31140
Collection水环境工程研究中心_学位论文
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GB/T 7714
罗鑫. 锆负载的还原氧化石墨烯复合材料的制备及其吸附性能研究, Research on preparation and adsorption performance of Zirconia-loaded reduced graphene oxide material[D]. 中国科学院水生生物研究所,2017.
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